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我校资源化工与材料教育部重点实验室与中科院过程工程研究所联合培养学生在纳米科技领域国际期刊Nano Research发表硅氢加成反应研究论文

作者: 时间:2022-04-23

硅氢加成反应是指含有Si-H键的有机硅化合物跟含有不饱和键的烃类化合物在一定条件下发生的加成反应,是形成Si-C键最重要的途径之一,广泛应用于硅烷偶联剂和功能有机硅化合物的合成等领域。在工业生产中,目前采用的硅氢加成反应催化剂贵金属均相催化剂为主,具有不可循环使用、引发不必要的歧化反应、回收难度大以及产品分离能耗高等问题,行业急需开发均相和多相催化剂优点于一体新型催化剂。单原子催化剂具有原子利用效率高、活性位点可控和稳定易分离的特点,连接均相和多相催化体系的桥梁。因此,探索用于硅氢加成反应的高效贵金属单原子催化剂是具有重要意义的创新工作

我校资源化工与材料教育部重点实验室与中科院过程工程研究所苏发兵研究员团队合作研究,报道了一种带电荷的单原子Ru负载在工业ZrO2纳米晶体上的多相催化剂0.5Ruδ+/ZrO2),将其用于乙烯与三乙氧基硅烷(TES)的硅氢加成反应,合成了乙烯基三乙氧基硅烷(ETES)。反应60 ℃达到TES转化率99%ETES产物选择性98%,展现的催化性能明显优于工业均相催化剂RuCl3·H2O。尤其是,该催化剂可以通过简单离心分离回收并重复使用,降低产物的纯化难度。结构表征和密度泛函理论计算揭示了,Ru单原子催化剂优异的催化活性得益于其原子分散及异于均相催化剂的独特电子性质,反应路径遵循典型的Chalk-Harrod机理。这种高效的非均相Ru单原子催化剂有望取代现有的均相催化剂体系开辟一条绿色硅氢加成工业路径。

0.5Ruδ+/ZrO2催化剂结构与反应机理示意图

该研究发表于纳米研究科技领域国际期刊NanoResearch(论文链接:https://doi.org/10.1007/s12274-022-4227-4)德赢在线科教融合学院化学工程与技术专业硕士研究生李明妍北京工业大学助理研究员赵姝和中科院过程工程研究所副研究员李晶为该论文的共同第一作者研究工作得到国家自然科学基金22002004)的支持

 

 

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